Navnet Kastro er avledet fra ruinene til et slott som en gang stod der. Jacob Gatelluzzi fra Genoa til hvem den bysantinske keiser Emanuel II Palaiologus i 1414 øyene Thassos og ga Lesvos i Nord Egeerhavet, bygget slottet på fjelltoppen. Her finner du nåværende Kastro. Gattilussi-familien regjerte Thassos i 40 år. Som bevis på dette er de tre plakatene på en vegg av kirken St. Athanasios.
Landsbyen hadde vært øde lenge. De opprinnelige innbyggerne hadde forlatt landsbyen for å jobbe på kysten av øya. Mange av dem gikk til de flatere områdene der de kunne dyrke sitt land og ta vare på sine oliventrær. Andre gikk på jobb ved Limenaria-gruver for å grave opp mineraler. Dette arbeidet bidro selvsagt til en bedre inntekt for dem, og det førte til en bedre levestandard.
Mer nylig har mange av de gamle husene blitt renovert og blir brukt som sommerferiehjem, eller av greker når de kommer til et helgbesøk. Spesielt om vinteren er det en søvnig landsby. Landsbyen, men kommer til liv igjen 18. januar for å feire den hellige dagen i St. Athanasios, skytshelgen for landsbyen. En hel uke går mange beboere på øya Thassos i Kastro til fest med mat, drikke, musikk og dans er planlagt å feire festen dagen i helgen.
Det er lett å komme fra Limenaria til landsbyen Kastro, med bilen i ca 35 minutter. Hvis du har mer energi, kan du gå fra Limenaria eller Theologos. Under denne hyggelige spaserturen kan du nyte flora og fauna. Turen tar mellom to eller tre timer, avhengig av tilstanden din. Hvis du bestemmer deg for å kjøre, er det bedre å gå med en fire-hjulet stasjonen bil eller en høy akselavstand, veiene er ikke veldig bra lagt ut og bilen kan lett skade.